As opções de GeoTarget para Search Engine Optimization sempre foram mais limitadas que para Search Engine Marketing, que geralmente disponibiliza ferramentas para os anunciantes direcionarem seus anúncios ao público-alvo de determinada região.
Os principais fatores usados pelos buscadores para direcionar por país, até o momento, são a extensão do domínio (.br, .co.uk, .es …) e o endereço de IP do servidor. Ou seja, se você que ter seu site nos resultados das buscas no Brasil, deve ter um domínio .com.br e/ou que o endereço de IP seja do Brasil.
Porém, há uma terceira possibilidade disponibilizada pelo Google (e que só serve para as buscas no Google, claro) que você pode definir o país alvo no Google Webmaster Tools:

Essa ferramenta só é válida para domínios “top level” (.com, .org, .net …), ou seja, se você tem um domínio .com.ar, por exemplo, ele vai continuar sendo associado ao país, e você não pode alterar no Webmaster Tools.
A grande vantagem que vejo é que, além de associar o domínio principal a um país, livrando a necessidade do site estar hospedado ou ter domínio nesse país, é possível associar subdomínios e diretórios a países distintos. Isto é muito útil a sites que tem público-alvo em países específicos, principalmente comerciais.
Por agora, só é possível associar um país por domínio, subdomínio o diretório. Mas tenho expectativa que se possa fazer isso a mais de um, já que muitos dos sites com foco em outros países não estão direcionados somente a um lugar específico, mas a um grupo de países que falam a mesma língua. A recomendação do Google quanto a isso seria usar um estrutura como:
www.relevancia.net/spanish/argentina
associando cada subdiretório ao país alvo, o que não me parece nada prático. De qualquer forma, ficamos na expectativa!
Mais informações no Google Webmaster Central Blog.